Το σπήλαιο Νέστορα περιέχει κατάλοιπα πολλών χρονολογικών περιόδων, ανάμεσά τους και Νεολιθική κεραμική που καλύπτει χρονολογικά την ύστερη 6η και 5η χιλιετία π.Χ. Σε αυτή συμπεριλαμβάνονται τμήματα από σκεύη τύπου Urfirnis, δηλαδή σκεύη με στιλπνότητα η οποία δεν οφείλεται σε στίλβωση αλλά στη σύσταση του επιχρίσματoς με το οποίο καλύφθηκε το αγγείο. Η στιλπνότητα ενεργοποιείται με την όπτηση, όπως στα παραδείγματα αυτής της τεχνικής από το σπήλαιο Φράγχθι στην Αργολίδα. Στο σπήλαιο απαντούν, επίσης, κατάλοιπα κεραμικής με ζωγραφισμένη ή ανάγλυφη διακόσμηση.
Η διατάραξη των επιχώσεων του σπηλαίου από παλαιές λαθρανασκαφές έχει προκαλέσει μεγάλο κατακερματισμό στη Νεολιθική κεραμική. Επίσης, δεν επιτρέπει την κατανόηση της χρήσης του χώρου κατά τη Νεολιθική. Ωστόσο, μπορούμε να υποθέσουμε ότι οι δραστηριότητες ήταν οικιακές (ή και τελετουργικές) και ότι μάλλον είχαν προσωρινό χαρακτήρα.
Το υλικό από το σπήλαιο Νέστορος προέρχεται από ανασκαφές που έγιναν σε διάφορες χρονικές περιόδους και συνδέουν το σπήλαιο με σημαντικές στιγμές της ιστορίας της ελληνικής αρχαιολογίας. Η πιο πρόσφατη έρευνα έγινε στο πλαίσιο του προγράμματος ανασκαφών του Πανεπιστημίου Αθηνών υπό τον Γ. Σ. Κορρέ στην περιοχή της Βοϊδοκοιλιάς στις αρχές της δεκαετίας του ’80. Η προηγούμενη έρευνα είχε λάβει χώρα στην αρχή της δεκαετίας του ’50 από τον W. Α. McDonald και ήταν στο πλαίσιο των ανασκαφών του Πανεπιστημίου του Cincinnati στην Πύλο υπό τον C. Blegen. Στην έρευνα του W. Α. McDonald ήταν παρόν και ο νεαρός τότε Δ. Ρ. Θεοχάρης. Σε ακόμα παλαιότερο χρόνο, το σπήλαιο Νέστορος συναντιέται με την ιστορία της ομηρικής αρχαιολογίας μέσω του H. Schliemann, ο οποίος στα τέλη του 19ου αιώνα ήταν από τους πρώτους ανασκαφείς σπηλαίων στην Ελλάδα και αναζήτησε στο σπήλαιο Νέστορος και τον λόφο πάνω από αυτό ενδείξεις για τη μυκηναϊκή Πύλο.